近日，工程研究院辛志峰副教授团队与华南师范大学合作，在国际权威期刊《Advanced Materials》上发表二氧化碳还原（CO2RR）光催化最新研究成果。《Advanced Materials》是材料科学领域的顶级学术刊物（IF=29.4），具有重要的国际影响力。我校为论文第一完成单位，工程研究院硕士研究生何栋为论文第一作者，辛志峰副教授为第一通讯作者，华南师范大学陈易法教授和东南大学李强副教授为共同通讯作者。
（Co-MOF单分子纳米片的晶体结构、制备示意图、形貌及结构表征）
随着二氧化碳排放造成的环境问题日益严重，如何解决二氧化碳排放对人类的影响已经得到了越来越多的重视。在众多二氧化碳转化技术中，通过光催化将CO2还原为高价值的化学品或燃料是具有应用前景的技术之一。直接烟道气还原二氧化碳可以减少二氧化碳分离/提纯的中间环节、大大降低能耗，使这一技术更接近实用化，对于降低二氧化碳排放具有重要意义，而目前这方面的研究大多在纯二氧化碳气氛中进行。金属有机框架 (MOFs)具有可调控的孔隙率、良好的光响应性能、丰富的活性位点使得它可以成为光催化CO2RR的理想平台。针对这些问题，辛志峰团队用Co3簇和有机配体制备了一种新型二维MOF材料，这种材料可以在低浓度气氛下选择性捕捉二氧化碳分子，实现还原转化。将新结构二维MOF材料进一步剥离成单分子层纳米片（Co-MOF MNSs）可以使催化剂表面的活性位点的比例大大提高。测试结果表明纳米片的厚度约0.9纳米，高分辨透射电镜显示单分子层纳米片仍然保持原来的晶体结构。
（Co-MOF MNSs的催化性能、与已报道催化剂的对比及原位红外表征）
Co-MOF-MNSs具有高效的光响应性能和CO2吸附选择性。值得注意的是，在模拟烟气气氛下，Co-MOF MNSs可以高效地捕获CO2分子并转化成HCOOH，转化速率约为850 μmol g−1 h−1，这是迄今为止所有报道的烟道气还原光催化剂中最高的。理论计算证明，与块体材料单个Co位点相比，Co-MOF-MNSs可以同时暴露Co3簇的两个Janus Co3催化位点，具有更低的活化能和更高的催化活性，这进一步验证了单层纳米片形态的重要性。
（Co-MOF MNSs的催化机理研究）
团队设计的Co-MOF-MNSs具有亚纳米厚度、固有的光敏性、CO2选择性吸附性能和完全暴露的 Co活性位点，该材料可以选择性地将模拟烟气转化为HCOOH。亚纳米的厚度可以大大减少催化过程中的传质途径，充分暴露的活性位点可以快速捕捉烟道气中的CO2分子。这项工作可能有助于开发具有可调形态的多孔晶体材料，用于烟气的高级光催化处理。（撰稿：辛志峰 审核：蔡征宇 王璐）
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202403920